ハイブリッドマルチ - 広州3Dプリンター有限公司

Scientific Reports volume 13、記事番号: 2513 (2023) この記事を引用

612 アクセス

1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

低い粒子間接続性と劣った印刷品質によって引き起こされるマイクロ電子デバイスの電気的性能の制限は、エアロゾルジェット印刷 (AJP) 技術にとって依然として克服すべき最大のハードルです。カーボンナノチューブ（CNT）と特定の溶媒を機能性インクに組み込むと、それぞれ粒子間の接続性とインクの印刷適性が向上しますが、混合設計において複数の相反する特性を同時に考慮することは依然として困難です。この研究では、低い電気抵抗率と高い印刷線品質を達成するための最適な機能性インク組成を決定するための、新しいハイブリッド多目的最適化方法を提案します。提案されたアプローチでは、銀インク、CNT インク、エタノールが混合設計に従って混合され、分散分析に基づいて 2 つの応答曲面モデル (ReSM) が開発されます。次に、満足度関数法を使用して 2D の最適な操作マテリアルウィンドウを特定し、矛盾する応答のバランスをとります。その後、非優勢ソート遺伝的アルゴリズム III (NSGA-III) と、開発された ReSM および対応する統計的不確実性を統合することにより、3D 混合設計空間で、矛盾する目的がより堅牢な方法で最適化されます。提案されたアプローチの有効性を検証するために実験が行われ、AJP テクノロジーにおける多成分および複数特性を備えた材料設計方法論を拡張します。

エアロゾルジェットプリンティング (AJP) は、高解像度でフレキシブルなマイクロ電子デバイスを製造するための革新的な 3 次元 (3D) プリンティングテクノロジーとして台頭しています 1,2。エッチング、フォトリソグラフィー、電気めっき 3 などの従来の製造技術と比較して、AJP は化学廃棄物を大幅に削減し、製造プロセス 4 を簡素化し、製造コスト 5 を削減できます。したがって、高度なマイクロ電子部品を製造するために電子製造業界で広く採用されています6、7、8。ただし、AJP の印刷ラインの抵抗率が比較的高いため、温度/ひずみ測定用の印刷抵抗センサーの感度/ゲージ率が低いなど、AJP で製造されるマイクロ電子デバイスの電気的性能が制限され、広範な測定が制限されます。 AJPテクノロジーの応用。これは、粒状境界や構造欠陥など、堆積したナノ粒子構造内のギャップや欠陥によるものです9。その結果、金属ナノ粒子間の接続性が著しく損なわれ、印刷された金属線はバルク金属材料と比較して比較的高い電気抵抗率を示し、プリンテッドエレクトロニクスの電気的性能を著しく損なう。焼結条件 (温度と技術) を最適化すると、印刷ラインの表面形態を改善し、バルク銀抵抗率の 2 倍未満の抵抗率を達成できます 10,11 が、接続性を強化して印刷ラインの抵抗率を下げることも重要です。印刷後のプロセス前のナノ粒子構造の状態。さらに、機能性インクのインク印刷適性が低いと、プリントヘッド内で非平衡空気力学的相互作用が引き起こされる傾向があるため、導電線の形態的特徴が劣った状態で印刷され 12、製造されるエレクトロニクスの電気的性能がさらに低下します 13。

極端なアスペクト比により、カーボンナノチューブ (CNT) は、印刷された導電線の欠陥/粒界を接続するブリッジとしての利点を実証し、形成された粒子間の電気的接触と熱膨張係数を改善することにより、印刷エレクトロニクスの導電性を向上させます。印刷パターンと基板の間14．したがって、優れた粒子間接続性を提供し、エアロゾルジェット印刷された電子部品の電気的特性を改善するために、ナノ粒子機能性インクに CNT を組み込むことに関するさまざまな研究が行われてきました 15。電気的特性の向上に加えて、印刷フィルムのオンデマンド導電機能は、調整可能で制御可能な CNT の充填に基づいて実現できます 16。ただし、CNT の導電率は金属ナノ粒子機能性インクよりも相対的に低いため、導電率向上フィラーとしての CNT の性能は、浸透レベルと比較した相対濃度に依存します 17。したがって、導電率を高めるために、CNT とナノ粒子機能性インクの間の相対組成を最適化することを目的としたさらなる研究が必要です。一方、蒸着されたラインはエアロゾルジェット印刷された電子部品の基本要素であるため18、印刷されたラインの品質を最適化するためにさまざまな機械学習方法と経験的アプローチが採用され19、20、21、これは得られる電気的性能に有益となる13。これらの研究は、ある面で AJP 技術の応用を促進するのに役立ちますが、印刷ラインの導電率と印刷品質を同時に最適化することで、全体的な電気的性能をさらに向上させる必要があります。

インク組成の多様性の増加は、AJP 技術による多用途のマイクロ電子デバイスの製造に役立つにもかかわらず、AJP 技術における多成分および複数の特性を備えた材料の最適化に関する体系的な研究はほとんどありません。たとえば、新しい CNT/銀ナノ粒子インクは、エアロゾルジェット印刷ラインの導電性を高めるために配合されました 9 が、インク組成は経験的アプローチによって最適化されており、印刷ラインの品質についてはさらなる評価が必要です。一方、プラチナ/エチレングリコール/ポリビニルピロリドン機能性インクは、エアロゾルジェット印刷ラインの低抵抗率を達成するために合成されました22。最適な印刷線品質は、特定のインク組成下でプロセスパラメータを最適化することによって得られるため、インク成分が抵抗率に及ぼす影響についてはさらなる調査が必要です。このような状況下で、機能性インク組成物（銀インク、CNT、エタノール）と印刷ラインの電気的/形態学的特性（印刷ラインの抵抗率/品質）の間の相関関係を定式化し、相反する要素を最適化する新しいハイブリッド多目的最適化手法が提案されています。低い電気抵抗率と高い印刷ライン品質との関係を同時に示します。実験は、エアロゾルジェット印刷ラインの導電性と形態の最適化に対する提案された方法の有効性を検証するために行われます。従来の方法と比較して、提案された方法は実験計画法、統計モデリング、および多目的最適化の理論に基づいて開発されており、データ駆動型の方法でインク組成の最適化を容易にします。したがって、提案された方法は特定のインク材料に限定されず、AJP に適したさまざまなインク成分の最適化に適用できます。

エアロゾルジェット印刷には、高沸点および高粘度の共溶媒を備えたナノ粒子機能性インクを選択することが重要です。これにより、コーヒーリング効果が低減され、良好なエッジ鮮明度の印刷線が得られます。また、超音波噴霧器を搭載しているため、採用される機能性インクの粘度範囲が限定されます23。一方、壁欠陥の少ない単層 CNT を採用することが不可欠です。そうしないと、欠陥により管軸に沿った CNT の変形が発生し、エアロゾル輸送中に問題が発生する可能性があります。また、ノズルの詰まりを避けるために、CNT の長さは液滴よりもはるかに短くする必要があります。本研究では、適切な溶媒（水とエチレングリコール）とインク特性（密度：1.35 kg/m3、表面張力：0.036 N/ ｍ、粘度：８．３ｃＰ）。また、適切な CNT 長さ分布 (平均長さ: 1300 nm、標準偏差: 615 nm) と長期安定性 (溶媒:水）24．さらに、購入した Tedia® (生産者本社: 米国) のエタノールは、純度が高い (99.7%) ため、さらに精製することなくそのまま使用しました。

焦点比 (FR)、プレート温度、蒸着速度、およびインク安定化時間は、AJP テクノロジーの重要なプロセスパラメーターです。具体的には、適切な FR は、ノズル先端内の空気力学的相互作用のバランスをとるのに役立ち、その結果、より明確なエッジを持つより細いラインが得られます。さまざまなインク組成下での AJP の全体的な印刷適性を確保するために、この研究ではシールドガス流量 (SFR)、アトマイザー流量 (AFR)、および FR (SFR/AFR) が実験的に決定されました。一方、ホットプレートは印刷中に余分な溶媒を除去するのに役立ちますが、この研究では各複合材料の体積分率が堆積されたライン形態に及ぼす影響を調査したため、安定性を確保するためにプレート温度を室温に保ちました。堆積された線の形態。さらに、高いガス流量と高い蒸着速度の間の大きな相互作用により、大きな粗さと高いオーバースプレーラインが生成される可能性があるため、印刷品質を確保するために比較的低い蒸着速度 (1 mm/s) が採用されました。さらに、不安定なシールドガス流 (SF) とアトマイザー流 (AF) は、ノズル先端内で非平衡空気力学的相互作用を引き起こし、不規則なライン形態を引き起こす可能性があるため、安定した値を得るために、各設定値の変更の間に 3 分間の安定化時間を設けました。材料の流れ。したがって、AJP プロセスの実験設定は表 1 に示すように定義され、ガス流量の単位は標準立方センチメートル/分 (sccm) です。

図 1 は、提案された最適化アプローチの主な実験段階を示しています。印刷前に、ポリイミド基板の表面に 5 分間のバス洗浄と 3 分間のコロナプラズマ超音波処理を続けて施しました。これは、印刷プロセス中のポリイミド基板の濡れ挙動を改善するのに役立ちます。次に、混合設計に従って、ナノ粒子銀インク、CNT インク、エタノールを混合して試験材料を形成しました。印刷プロセスの良好な堆積と安定性を確保するために、印刷前に混合インクを 10 分間機械的に撹拌し、25 ℃で 20 分間超音波処理を続けて行い、インク媒体中に粒子が均一に分散するようにしました。得られた実験結果の比較可能性を維持するために、すべてのインクに同じ混合手順を適用しました。続いて、開発されたインクに基づいてポリイミド基板上にラインのシングルパスが印刷され、各実験点を 5 回繰り返すことによって 5 つのラインサンプルが連続的に製造されました。サンプル製造後、反応曲面モデル (ReSM) を開発するために、堆積された形態学的特性と対応する印刷ラインの抵抗率が抽出されました。続いて、望ましさ関数のアプローチを採用して、矛盾する応答のバランスをとるために 2D の最適なオペレーティングマテリアルウィンドウを決定しました。最後に、遺伝的アルゴリズム (GA) と開発された ReSM および対応する統計的不確実性を統合することにより、3D 混合設計空間で、矛盾する目的がより堅牢な方法で最適化されました。

提案された最適化アプローチの主な実験プロセス。

この研究では、動作条件を維持し、各実験点を 5 回繰り返したので、堆積されたライン形状の再現性を評価できます。図S1に示すように、プリントヘッド内の空気力学的相互作用によりある程度のランダム性があるにもかかわらず、堆積されたラインの主な形態的特徴は繰り返しの実験でも保持されており、AJPプロセスの許容可能な安定性を示しています。さらに、印刷ラインの形態に対するコーヒーリング効果の影響が無視できることを検証するために、室温で蒸着の 4 時間後に印刷ラインの断面プロファイルを測定しました。図S2に示すように、ラインプロファイルは中央領域で無視できる凹面形状を示し、コーヒーリング効果が印刷されたラインの形態に無視できる影響を与えていることが確認されました25。

印刷されたラインサンプルの形態学的特徴付けは、補足図に記載されています。 S3、S4。図S3aは、印刷されたラインのオーバースプレーやエッジの粗さを含む、堆積されたラインサンプルの形態学的特性が、決定された平均線に基づいて評価できることを示しています。具体的には、画像処理に基づいて、元の画像（図Ｓ３ｂを参照）がグレー画像（図Ｓ３ｃを参照）に離散化される。次に、画像のノイズ除去後（図S3dを参照）、検出された実際のラインエッジによって平均ラインの幅を測定できます。

ここで、 \(N\) は離散化されたラインエッジの列数を表し、 \({w}_{i}\) は離散化された i 番目の列の対応する線幅を表します。その後、全体の印刷ラインエッジ粗さ \({E}_{R}\) は次のように評価できます。

ここで、 \({ER}_{i}\) は、i 番目の列の印刷された線幅の変化を対応して示します。そして、元の画像内の印刷されたラインのオーバースプレー \({O}_{SP}\) (図 S3c を参照) は次のように測定できます。

ここで、 \({OS}_{i}\) は、実際のラインエッジと離散化された i 番目の列のオーバースプレー微小液滴の間の対応する長さを示します。この研究では、混合物中の蒸着ラインサンプルのオーバースプレーの重量合計 \({O}_{SP}\) とエッジ粗さ \({E}_{R}\) を正規化することによって、全体的な印刷ラインの品質を評価します。デザイン空間。

ここで、 \({O}_{M}\) は印刷された行の形態学的特徴の重みの合計を示し、 \({w}_{ER}\) と \({w}_{SP}\) はその重みを示します。それぞれ、蒸着ラインのエッジ粗さとオーバースプレーです。補足表 S1 は、印刷された線の代表的な顕微鏡画像と、対応する定量化された印刷線の品質を示しています。

エアロゾルジェット印刷されたラインの長さと抵抗の間には線形関係があるため、印刷されたラインサンプルの抵抗の長さ依存性を説明するために次のようにオームの法則が使用されます13。

ここで、印刷されたライン抵抗 \({R}_{T}\) は 4 探針法によって測定され、\(S\)、\(L\)、\(\rho\) は断面積です。、それぞれ堆積されたラインサンプルの長さと抵抗率。この研究では、5 つのラインサンプル (\(L=1.5\) cm) の直線配列を基板上に印刷し、図 S4 に示す各ラインサンプルの断面積 \(S\) を測定しました。さらに抵抗率を計算するために平均化されます。

機能性インク特性の変動性を考慮して、さまざまな成分の実行可能な化合物を取得し、印刷ラインの電気的/形態学的特性に対するそれらの影響を評価するのに適した実験を計画することが重要です。この場合、この研究では混合設計を採用して、さまざまなインク成分の個々の影響と相互作用を調査し、RSM を使用して、構築された混合設計実験に基づいて入力変数と出力の間の因果関係を調査します。ポイント２６．応答の成分体積分率依存性の仮定により、実験点の構築は上限 (\({u}_{i}\)) と下限 (\({l}_{i}) に制限される必要があります。 \)) の各成分の体積分率 (\({x}_{i}\))。

ここで、 \(n\) は混合設計研究における成分の数です。実験点は次の規則によって決定されます27:

成分の体積分率の最大範囲 \(R\) を次のように決定します。

準成分の体積分率の上限を次のように決定します。

\({u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}=1\) の場合、\(\left(0, \dots , 1,\dots ,0\右)\) を頂点として

\({u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}<1\) かつ \({u}_{i}^{{^{\prime}} の場合{^{\prime}}}+{u}_{j}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}>1 \left(i\ne j\right)\)、\ を設定(\left(0,\dots ,{u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}},0,\dots {u}_{i}^{{^{ \prime}}{^{\prime}}},0\dots ,0\right)\) を頂点として

\({u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}+{u}_{j}^{{^{\prime}}{^{\prime} の場合}}\le 1\) と \({u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}+{u}_{j}^{{^{\prime} }{^{\prime}}}+{u}_{k}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}>1 \left(i\ne j\ne k\right)\ ）、

set \(\left(0,\dots ,{u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}},0,\dots {u}_{i}^{{ ^{\プライム}}{^{\プライム}}},0\ドット ,0, 1-{u}_{i}^{{^{\プライム}}{^{\プライム}}}-{u }_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}},0\dots 0\right)\) も頂点として

決定された頂点に基づいて、多面体の中心点とチェックブレンドをさらに計算できます28。

この研究では、銀インク、CNT インク、エタノールの体積分率の範囲は、それぞれ 40 ～ 60%、20 ～ 40%、20 ～ 40% です。図2は、本研究における混合設計アルゴリズムにより設計された実験点を示しています。システムの再現性を評価するために、全体の重心が 3 回複製されます29。得られた実際の実験点を補足表S2に示します。

AJPの混合設計空間で実験点を設計しました。

実験結果が得られた後、二次 ReSM を使用して、混合設計空間における機能性インク組成と印刷ラインの電気的/形態学的特性の間の相関関係を定式化します。

ここで、 \({\beta }_{i}\) と \({\beta }_{ij}\) は、ANOVA と最小二乗法によって決定される定数です。

混合計画と対応する RSM に従って、入力変数間の関係 \({\varvec{x}}={({x}_{1}, {x}_{2}, \dots , {x}_{m})}^{T}\) と出力 \(y({\varvec{x}})\) は次のようになります

ここで、m は入力の数を指します。\({\varvec{g}}\left({\varvec{x}}\right)\) と \({\varvec{\theta}}\) は次のように定義されます。

開発された ReSM に基づいて、予測の不確実性を統計的に定量化するために (1−α)% 信頼区間 (CI) が提案されています 30

ここで、 \(\left(1-\alpha \right)\% \mathbf{C}\mathbf{I}\) は、平均出力 \(y({\varvec{x}})\) が求められる範囲を指します\(\mathbf{X}\) は拡張モデル行列を表し、\({t}_{\alpha /2,np}\) は (1−α)% の確率で t 分布を指します。 1−α/2) (n−p) 自由度の分位数。p は予測子の数を指し、n は実験の数を指し、\(\widehat{s}\) は推定された標準偏差を指します。

本研究では、開発したReSMの統計的不確実性σを95%CIで以下のように評価しました。

満足度関数アプローチでは、複数の出力 (印刷ラインの抵抗率/品質) を 1 つの出力関数 31 に変換できるため、矛盾する目的関数を同時に最適化できます。具体的には、各応答変数関数 \({y}_{i}\) は、まず \(\left[0, 1\right) の範囲で変化する個々の満足度 \({d}_{i}\) に変換されます。 ]\)、\({d}_{i}=0\) は応答範囲 \({y}_{i}\) が受け入れられないことを示しますが、\({d}_{i}=1\ ) は、個々の出力 \({y}_{i}\) の最適な目的が達成されたことを意味します。個々の反応を最小限に抑えるために、望ましさ \({d}_{i}\) は Smaller-The-Better (STB) 基準に基づいて定量化されます。

逆に、応答が最大化タイプの場合は、Larger-The-Better (LTB) 基準が望ましさの定量化に利用されます。

ここで、\(r\) は重要度調整のためにユーザによって指定され、\(U\) と \(L\) はそれぞれ個別の出力関数の上限と下限を示します32。

次に、矛盾する \(n\) 個の目標の全体的な望ましさ \(D\) は、次のように個々の望ましさ \({d}_{i}\) を組み合わせることで評価できます。

ここで、 \(n\) は混合計画における個々の出力の数を示し、 \({w}_{i}\) は \(i\) 番目の満足度関数に対応するユーザー指定の重みを示します。

満足度関数アプローチでは、複数の出力応答を単一の応答関数にスカラー化することで、矛盾する目標を効率的に最適化できますが、特定された単一のソリューションは、ユーザーが指定した満足度の重みによって大きく影響されます。したがって、パレート最適点のグループを代替ソリューションとして特定すると、矛盾するターゲットをより客観的に最適化するのに役立ちます。

非優勢ソート遺伝的アルゴリズム III (NSGA-III) は、多目的最適化のための重要なタイプの GA です。トーナメント選択やルーレットホイール選択など、GA で採用されている多くの古典的な選択方法とは異なり、NSGA-III は単一の解決策ではなく一連のパレート最適点を特定することで、より客観的で効率的な、矛盾する目標を最適化できます33。さらに、以前の NSGA34 とは異なり、NSGA-III は非優勢ソートと選択のための基準点ベースの方法を提案しているため、決定されたパレート最適フロント解の母集団多様性をさらに改善できます。したがって、この研究では NSGA-III を使用して、単一点ではなく検索空間内の一連の世代を同時に評価します。

印刷ラインの抵抗率と印刷品質の間には矛盾があるため、矛盾する目的を最適化するには、複数の目的を備えた最適化アルゴリズムが必要です。最適化プロセスのロバスト性と効率を促進するには、採用される多目的最適化手法で予測応答と予測不確実性の両方を一緒に考慮できるため、統計/確率モデルが他のアプローチよりも優れています35。この場合、ReSM と対応する統計的不確実性は NSGA-III と共同で駆動され、矛盾する印刷結果を系統的に最適化します。補足図S5は、3D混合設計空間で機能性インク組成を最適化するために提案されたフローチャートを示しています。銀インク、CNT インク、エタノールの体積分率を入力変数として考慮し、印刷ラインの抵抗率 (\({y}^{(LR)}\)) と印刷ラインの品質 (\({y}^{ (LQ)}\)) を出力として返します。この研究では、2 つの相反する出力応答が最小化の観点から最適化されます。

ここで、 \(\uplambda =\left[1.6, 2.9\right]\) は、モデル予測 \(y\) と対応するモデルの不確実性 \(\sigma\) のバランスをとるための最適化係数を表します。補足図S6は、NSGA-IIIで採用された染色体符号化パターンを示し、補足表S3は、提案されたフレームワークの全体的なシステム設定を要約しています。

測定された印刷ラインの抵抗率/品質を表 2 に示します。表 2 では、材料 M0 は CNT とエタノールを含まないオリジナルの機能性インクです。一般に、ナノ粒子銀インクと CNT を混合すると、印刷ラインの抵抗率が低下します 36。これは、得られた実験結果で実証されています (図 3 の材料 M9、M10、M11、M12、および M13 を参照)。しかし、CNTの体積分率が増加しても、全体的な減少傾向を維持することはできません（図3の材料M1、M4、およびM6を参照）。同様に、材料 M6、M10、M11、および M13 は、ナノ粒子銀インクを増量したエタノールと混合すると、印刷線品質の向上に役立つことを示しています。これは主に、エタノールの導入による印刷適性の向上に起因すると考えられます 37。また、材料 M1、M4、および M12 と比較して、材料 M5、M7、および M9 では、エタノールの体積分率が高いほど、印刷ラインの品質が向上することが確認されています。ただし、エタノールの体積分率をさらに増加すると、印刷線品質の全体的な改善傾向を維持できなくなります（図 3 の資料 M2 を参照）。これは、混合材料の総体積が変化しないまま、各複合材料の体積分率を独立して変更することができないためです。したがって、個々の成分間の相互作用は混合設計に重大な影響を与える可能性があり、上記の観察に示されているように、印刷ラインの導電性/品質の向上は抑制されます。したがって、堆積されたラインの電気的/形態学的特性に対する個々の影響を分析し、異なるインク組成物の相互作用を関連付けることが重要です。

さまざまなインク組成物の印刷ラインの抵抗率/品質。

この研究では、二次 ReSM を利用して、影響を与えるパラメーター (インク成分の体積分率) と出力応答 (印刷ラインの抵抗率/品質) の間の因果関係を統計的に定式化しました。 R1、R2 は、印刷されたラインの抵抗率と全体的な印刷されたラインの品質を指します。 A、B、C はそれぞれシルバーインク、CNT、エタノールの体積分率を表すため、異なるインク組成間の相互作用は AB、AC、BC で表されます。具体的には、表 3 に示す高い F 値と低い P 値の ANOVA 結果は、開発された ReSM の重要性を示しています。しかも、高いAdeq。表 3 に示す精度値と高い R 二乗値は、開発された ReSM の統計的有意性も明らかにしています 38。

モデル出力の定量化された残差は、偏差が少なく基準線に沿って線形に分布しているため、モデリングの精度は統計的に許容可能であると考えられます (図 4a、b を参照)。また、開発された ReSM に対する実行順序の影響は、モデル残差と実行順序の間の定量化された相関関係に基づいて除外できます (図 4c、d を参照)。さらに、図4e、f）は、各複合材料の体積分率と印刷されたラインの抵抗率/品質の間の因果関係が、導出されたReSMによって完全に捕捉されていることを示しています。したがって、混合設計のためのコード化されたユニットとの展開された因果関係は次のように説明されます。

派生した ReSM の ANOVA 結果。 (a、b) それぞれ印刷ラインの抵抗率と印刷ラインの品質の残差の正規プロット。 (c、d) それぞれ、印刷ラインの抵抗率と印刷ラインの品質の ReSM 残差に対する実行順序の影響。 (e、f) 印刷ラインの抵抗率と印刷ラインの品質について、それぞれ混合設計の予測応答と実際の応答。

この研究では、CNTとエタノールを独自の機能性インクに組み込み、それぞれ印刷線の導電性と印刷線の品質を向上させました。ただし、各複合材料の体積分率を個別に変更することはできないため、混合設計空間で最適な動作材料ウィンドウを決定し、低い印刷ライン抵抗率と高い印刷ライン品質のバランスを同時に得ることが重要です。具体的には、図 5a、b は、0.25 未満の CNT 置換レベルが印刷ラインの導電性にプラスの影響を与えることを示しています。これは、組み込まれた CNT 束が、堆積されたライン (補足図 S7b、c を参照) の小さな亀裂 (補足図 S7a を参照) を接続する導電性ブリッジとして機能することができ、印刷されたラインの導電性の向上に有益であるためです40。ただし、CNTの体積分率をさらに増やすと、不十分な銀ナノ粒子材料が不連続なブロックに分割され（補足図S7dを参照）、それによって粒子間の接続性が低下し、印刷ラインの抵抗率が徐々に増加します。

得られた応答と、(a、b) 印刷ラインの抵抗率と (c、d) 印刷ラインの品質の対応する等高線。

同様に、印刷品質を向上させるには、CNTの交換を最小限に抑えながら、エタノールの体積分率を約0.35に保つ必要があります（図5c、d）。具体的には、霧化されたナノ粒子の濃度が高いため、線は高いオーバースプレーまたは高いエッジ粗さで印刷されます（補足図S8a、bを参照）。機能性インクにエタノールを組み込むとインクの印刷適性を高めるのに役立ちますが（補足図S8cを参照）、エタノールの体積分率をさらに増やすと、銀ナノ粒子の成分が不十分になり、基板上のエアロゾルが過度に拡散する可能性があります（補足図S8dを参照）。）。したがって、高い印刷ライン品質と低い印刷ライン抵抗率を同時に実現しようとする場合は、妥協する必要があります41。

望ましさ関数のアプローチに基づいて、最適な材料組成が特定され、混合設計空間における矛盾する応答が最適化されます。この研究では、全体的な満足度関数における印刷ライン抵抗率と印刷ライン品質の重みはユーザーの好みに応じて選択でき、この研究ではそれぞれ 0.6 と 0.4 に設定されました。さらに、印刷ラインの抵抗率と印刷ライン品質の下限/上限を \(\left[2.17, 4.09\right]\) μΩ⋅cm および \(\left[0, 1\right]\) として設定しました。それぞれ。この場合、得られた全体的な望ましさは 0.902 で、これは以前の研究 42 によれば有望であり、3 つの複合材料 (銀インク、CNT インク、エタノール) の特定された最適な割合はそれぞれ 0.502、0.219、0.279 です。

材料組成の最適な動作ウィンドウをさらに決定するために、3 つの複合材料の特定された最適な割合が混合設計空間内の基準点として設定されます。次に、この基準点の最適化閾値を a% の間隔、つまり基準 ± a% で設定することにより、各ターゲット応答の臨界輪郭が取得されます。その後、重要な輪郭の重なり合う領域が、低い印刷ライン抵抗率と高い印刷品質を同時に取得するための最適な操作材料ウィンドウとして特定されます。本研究では a% を 4% に設定し、特定された最適な動作材料ウィンドウを図 6 に示します。

混合設計空間で特定された最適な動作材料ウィンドウ。

得られた最良のサンプルと最悪のサンプルの比較では、決定された最適な動作ウィンドウの有効性を完全に検証できない可能性があるため、さらなる検証のために最適な動作ウィンドウの内外でインク組成物をランダムに選択しました。表 4 は、選択したインク組成物 (最適な動作ウィンドウ内およびその範囲外でランダムに選択) と、対応する印刷ラインの抵抗率/品質を示しています。図 7a ～図 7c は、選択したインク組成物 (溶液 1 ～溶液 3) に従って得られた蒸着ラインの特性を示しています。 ) それぞれ表 4 から。実験は、決定された最適な動作材料ウィンドウが低い印刷ライン抵抗率と高い印刷ライン品質の間のバランスを得るのに役立つことを示し、AJP で採用された最適化方法の有効性を実証しています。

選択したインク組成に応じて得られる打線特性。 (a、b) 最適領域の外側、(c) 最適な操作材料ウィンドウの内側。

図 8a、b はそれぞれ、取得されたパレートフロントと対応するパレート最適解セットを示しています。得られたパレート最適解セットは、混合設計空間における候補解として考慮されます。ただし、最適化プロセス中に取得されたパレート最適点全体を検証するには、計算的または実験的にコストがかかります。したがって、親和性伝播 (AP) クラスタリング手法を採用して、さらなる検証のための代表解としてパレート最適解セットのクラスタリング重心を特定します 43。さらに、統計的不確実性が目的関数で考慮されるため、NSGA-III は、統計的不確実性を最小限に抑え、進化中の出力を同時に達成できる染色体のセットを特定する傾向があります。したがって、図8c、dは、取得された母集団の全体的な分散が、予測の不確実性を考慮しない対応する最適化よりもはるかに低いことを示しており、進化中に特定されたパレート最適解セットのロバスト性が向上していることを示しています。

(a) 統計的予測の不確実性を考慮して得られたパレートフロント、(b) (a) に対応して得られたパレート最適解セット。 (c) ReSM のみを最適化することによって得られる母集団の分散、(d) ReSM と予測不確実性を統合することによって得られる母集団の分散。

選択された 3 つの代表的な機能性インク成分と対応する印刷線の特性をそれぞれ表 5 と図 9 に示します。表 5 は、単一の解ではなくパレート最適点のグループが、低い印刷ライン抵抗率と高い印刷ライン品質の間の相反する関係のバランスを取るために特定されることを示しています。したがって、ユーザーの好みに応じてさまざまな選択を行うことができ、競合するターゲットをより客観的に最適化するのに役立ちます。純銀ラインで同様の抵抗率が得られた以前の研究 44 とは異なり、この研究では CNT とエタノールの導入により、印刷ラインの機械的柔軟性と形態的特性を同時に改善できます。

（a〜c）それぞれ表5の代表的な機能性インク組成物を使用して達成された堆積線の形態。

一方、CNT は機械的柔軟性に優れる45という利点があるため、CNT のブリッジ伝導効果を確認するために曲げ試験実験が行われました。図S9a〜cに示すように、エアロゾルジェット3Dプリンターのメカニカルステージとモーションコントロールシステムに基づいて、最適化されたナノコンポジットと独自の機能性インクで印刷されたサーミスターは、曲げ半径6 mm（1.04 %ひずみ)、それぞれ。元の機能性インクと比較して（図S9dを参照）、曲げ試験の結果は、CNTのブリッジ伝導効果により印刷線の導電性が向上していることを示しています（図S9eを参照）。ただし、長時間の曲げ試験後にナノコンポジットに小さな亀裂が形成されるため、全体の相対抵抗がわずかに変化する可能性があることに注意してください（図S9fを参照）。

この研究では、提案されたハイブリッド多目的最適化アプローチに基づいて、機能性インク組成物 (ナノ粒子銀インク、CNT インク、エタノール) が最適化されました。決定された最適な機能性インクは、印刷抵抗率 2.3 μΩ・cm を達成できます。これは純銀線よりも 32% 低く、バルク銀抵抗率の 1.45 倍でした。後処理によって同等の印刷ライン抵抗率を得ることができる9、10、11にもかかわらず、混合設計を通じてナノ粒子構造内の固有の接続性を強化することが重要です。さらに、提案されたアプローチは印刷ラインの抵抗率と印刷ラインの品質を同時に最適化するため、従来の多層印刷よりも効率的です。これは、従来の方法では、連続する層間の複雑な相互作用により、印刷された線の形態の制御性が低下する可能性があるためです。

本研究では、提案されたハイブリッド多目的最適化アプローチに基づいて、異なるインク成分（ナノ粒子銀インク、CNTインク、エタノール）と印刷結果との因果関係を体系的に調査し、機能性インク組成を最適化して、低い電気抵抗率と高い印刷線品質は、AJP によって製造されるマイクロ電子デバイスの電気的性能の向上に役立ちます。 AJP テクノロジーは、より広範囲の機能性インクや構成ナノ粒子サイズと互換性があるため、多用途のマイクロ電子デバイスの製造に AJP テクノロジーを使用することへの関心が高まっています。この場合、データ駆動型の特性により、インク組成物の複数の相反する特性をデータ駆動型で最適化することが容易になり、多機能マイクロエレクトロニクス部品の開発や印刷分野での AJP 技術の広範な応用に有益となるでしょう。プリンテッドエレクトロニクス。

ただし、直線を印刷する場合と異なり、曲線を印刷すると応力集中により変形する場合があります。したがって、今後の検討では、応力集中を緩和するために曲線を印刷するプロセスの主要なプロセスパラメータを調整する必要がある可能性があります。さらに、版温度、印刷速度、重なり率など、隣接するラインの重なり品質に影響を与える要因も体系的に研究され、非常に微細な形状の場合に印刷パターンの品質を向上させるのに役立ちます。さらに、インク組成物と印刷プロセスパラメータの間には高度な非線形相互作用があるため、特定のインク特性に従ってプロセスパラメータを調整すると、印刷結果をさらに向上させることができます。したがって、将来の研究活動では、マルチスペース内の複数の矛盾する特性を同時に最適化することが重要かつ課題です。

現在の研究中に生成および分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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この研究の一部は、安徽省の大学における自然科学研究の主要プロジェクト [助成金番号 KJ2021ZD0137]、安徽省教育局の主要自然科学プロジェクト [助成金番号 KJ2021A1111]、および一部は蘇州大学の博士研究スタートアッププロジェクト [助成金] によって支援されました。番号2021BSK023】。南洋理工大学シンガポール 3D プリンティングセンター (SC3DP) の Moon Seung Ki 教授と Choi Joon Phil 博士からの貴重なご支援に感謝いたします。

蘇州大学情報工学部、蘇州、234000、中国

張海寧 & 徐海峰

南洋理工大学機械航空宇宙学部、シンガポール、639798、シンガポール

張海寧 & シュアイ・イン

中国航天時報飛虹科技有限公司、北京、100854、中国

劉志信

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Ｚｈａｎｇ、Ｈ．、Ｌｉｕ、Ｚ．、Ｙｉｎ、Ｓ．他。混合設計と応答曲面法による、エアロゾルジェット 3D プリンティング用の機能性インク組成物のハイブリッド多目的最適化。 Sci Rep 13、2513 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-29841-0

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受信日: 2022 年 11 月 23 日

受理日: 2023 年 2 月 10 日

公開日: 2023 年 2 月 13 日

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